可再生能源驅動的電化學二氧化碳（CO2）還原已成為在未來有前景的一項技術。
然而，在安培級電流密度下實作可儲存液體燃料的高效生產仍然是大規模CO 2電還原中的一個重大障礙。
2025年1月6日 魏偉 研究員、 陳為 研究員和 宋艷芳 副研究員在國際頂級期刊 Angewandte Chemie International Edition 發表題為【Chlorine-Doped SnO2 Nanoflowers on Nickel Hollow Fiber for Enhanced CO2 Electroreduction at Ampere-level Current Densities】的研究論文， Yiheng Wei 、 Xiaotong Wang 和 Jianing Mao 為論文共同第一作者， 魏偉 研究員、 陳為 研究員和 宋艷芳 副研究員為論文共同通訊作者。
作者在此報道了一種新型催化電極，包含排列在三維（3D）鎳中空纖維表面的氯摻雜SnO2奈米花。
該電極在將CO2轉化為甲酸鹽方面表現出卓越的電催化效能，在電流密度為2 A cm-2下實作了99%的卓越甲酸鹽選擇性和93%的CO2單程轉化率。
此外，它還表現出優異的穩定性，在3 A cm-2的電流密度下，520 h內甲酸鹽選擇性保持在94%以上。
實驗結果與理論計算相結合證實，中空纖維滲透效應促進的增強傳質，結合保留良好的Sn4+物種和Sn-Cl鍵，協同提高了CO2轉化的活性。
氯摻雜SnO2增強了電子傳輸和CO2吸附，大大降低了關鍵中間體OCHO形成的反應能壘，並提高了甲酸鹽的產量。
圖1：Cl-SnO2@Ni HF的制備和表征
圖2：Cl-SnO2@Ni HF和SnO2@Ni HF的物理表征
圖3：Cl-SnO2@Ni HF的電化學效能
圖4：機理研究
圖5：DFT計算結果
綜上，作者在Ni中空纖維表面可控地合成了具有3D分層多孔結構的氯摻雜SnO2奈米花。
這種獨特的微納結構作為自支撐瓦斯滲透電極使用時，可以充分暴露活性氯摻雜SnO2位點，增強傳質和三相界面反應。
此外，氯摻雜顯著降低了關鍵中間體OCHO形成的能壘，超過了吸附氯和氯摻雜與吸附氯的結合。
實驗結果表明，在-2.69 V條件下，獲得了3.0 A cm-2的極高電流密度和94±1%的高甲酸鹽法拉第效率（FE），並在520 h的電解測試中保持穩定。
同時，在電流密度為2 A cm-2的中性電解液中，CO2單次轉化率高達93%，甲酸選擇性接近100%，優於目前的報道。
本研究指導了用於瓦斯分子高效電化學反應的復合中空纖維電極的設計和可控合成。
Chlorine-Doped SnO2 Nanoflowers on Nickel Hollow Fiber for Enhanced CO2 Electroreduction at Ampere-level Current Densities. Angew. Chem. Int. Ed. , 2025 . https://doi.org/10.1002/anie.202423370.
